SNCC deltog i flera stora medborgerliga rättighetsevenemang på 1960-talet. En av de tidigaste var Freedom Rides 1961. Medlemmar av SNCC cyklade bussar genom söder för att upprätthålla Högsta domstolens dom att resor mellan stater inte kunde separeras. De mötte våldsamma handlingar från Ku Klux Klan och brottsbekämpning, och många medlemmar fängslades. 1962 inledde SNCC en väljarregistreringskampanj i söder eftersom många trodde att rösta var ett sätt att låsa upp politisk makt för många afroamerikaner. Många SNCC-medlemmar hanterade igen våld och arresteringar. Frihetssommaren 1964 såg SNCC sina insatser i Mississippi. Väljarregistreringskampanjer var det primära fokus för SNCC-medlemmar i Mississippi, och deras ansträngningar gav fart för rösträttslagen från 1965.
1966 valdes Stokely Carmichael till ordförande för organisationen. Hans mer militanta och antivita agenda stred mot kommitténs ursprungliga uppdrag. Efter att Stokley lämnade kommittén blev Hurbert ”Rap” Brown ledare för SNCC i maj 1967 och ytterligare alienerade vita när Brown bildade en allians mellan SNCC och Black Panther Party. I juli 1967, med utvisning av vita medlemmar, SNCC: s årliga inkomst minskade dramatiskt. År 1970 förlorade SNCC alla 130 anställda och majoriteten av sina filialer. 1973 existerade inte studentens icke-våldiga samordningskommitté längre.