SNCC a participat la mai multe evenimente majore privind drepturile civile din anii 1960. Una dintre cele mai vechi a fost Freedom Rides în 1961. Membrii SNCC au mers cu autobuzul prin sud pentru a confirma hotărârea Curții Supreme conform căreia călătoriile interstatale nu ar putea fi segregate. S-au confruntat cu acte violente din Ku Klux Klan și forțele de ordine, iar mulți membri au fost închiși. În 1962, SNCC a început o campanie de înregistrare a alegătorilor în sud, deoarece mulți credeau că votul este o modalitate de a debloca puterea politică pentru mulți afro-americani. Mulți membri ai SNCC s-au ocupat din nou de violență și arestări. Vara Libertății din 1964 a văzut SNCC concentrându-și eforturile în Mississippi. Campaniile de înregistrare a alegătorilor au fost principalul obiectiv pentru membrii SNCC din Mississippi, iar eforturile lor au dat impuls pentru Legea drepturilor de vot din 1965.
În 1966, Stokely Carmichael a fost ales președinte al organizației. Agenda sa mai militantă și anti-albă a fost împotriva misiunii inițiale a Comitetului. După ce Stokley a părăsit Comitetul, Hurbert „Rap” Brown a devenit liderul SNCC în mai 1967 și a înstrăinat în continuare albii, deoarece Brown a format o alianță între SNCC și Partidul Pantera Neagră. În iulie 1967, odată cu expulzarea membrilor albi, venitul anual al SNCC a scăzut dramatic. În 1970, SNCC a pierdut toți cei 130 de angajați și majoritatea filialelor acestora. Până în 1973, Comitetul de coordonare nonviolentă a studenților nu mai exista.