O SNCC participou de vários eventos importantes de direitos civis na década de 1960. Um dos primeiros foi o Freedom Rides em 1961. Membros do SNCC andavam de ônibus pelo sul para defender a decisão da Suprema Corte de que as viagens interestaduais não podiam ser segregadas. Eles enfrentaram atos violentos da Ku Klux Klan e da aplicação da lei, e muitos membros foram presos. Em 1962, o SNCC embarcou em uma campanha de registro de eleitores no sul, pois muitos acreditavam que votar era uma forma de destravar o poder político para muitos afro-americanos. Muitos membros do SNCC novamente lidaram com violência e prisões. O Freedom Summer de 1964 viu o SNCC concentrar seus esforços no Mississippi. As campanhas de registro de eleitores foram o foco principal dos membros do SNCC no Mississippi, e seus esforços deram impulso para a Lei de Direitos de Voto de 1965.
Em 1966, Stokely Carmichael foi eleito presidente da organização. Sua agenda mais militante e anti-branca ia contra a missão original do Comitê. Depois que Stokley deixou o Comitê, Hurbert “Rap” Brown se tornou o líder do SNCC em maio de 1967 e alienou ainda mais os brancos quando Brown formou uma aliança entre o SNCC e o Partido dos Panteras Negras. Em julho de 1967, com a expulsão dos membros brancos, a renda anual do SNCC diminuiu drasticamente. Em 1970, o SNCC perdeu todos os 130 funcionários e a maioria de seus ramos. Em 1973, o Comitê de Coordenação de Estudantes Não-Violentos não existia mais.