SNCC nam deel aan verschillende grote evenementen op het gebied van burgerrechten in de jaren zestig. Een van de eerste waren de Freedom Rides in 1961. Leden van de SNCC reden met bussen door het zuiden om de uitspraak van het Hooggerechtshof te handhaven dat interstatelijk reizen niet kon worden gescheiden. Ze werden geconfronteerd met gewelddadige acties van de Ku Klux Klan en wetshandhavers, en veel leden werden gevangengezet. In 1962 begon de SNCC met een kiezersregistratiecampagne in het zuiden, omdat velen geloofden dat stemmen een manier was om politieke macht te ontsluiten voor veel Afro-Amerikanen. Veel SNCC-leden hadden opnieuw te maken met geweld en arrestaties. Tijdens de Vrijheidszomer van 1964 concentreerde de SNCC haar inspanningen op Mississippi. Campagnes voor kiezersregistratie waren de primaire focus voor SNCC-leden in Mississippi, en hun inspanningen gaven een impuls aan de Voting Rights Act van 1965.
In 1966 werd Stokely Carmichael tot voorzitter van de organisatie gekozen. Zijn meer militante en anti-blanke agenda druiste in tegen de oorspronkelijke missie van de commissie. Nadat Stokley het Comité had verlaten, werd Hurbert “Rap” Brown de leider van de SNCC in mei 1967 en vervreemde hij de blanken verder toen Brown een alliantie vormde tussen de SNCC en de Black Panther-partij. In juli 1967, met de uitzetting van blanke leden, was het jaarlijkse inkomen van de SNCC drastisch afgenomen. In 1970 verloor de SNCC alle 130 werknemers en de meeste van hun filialen. In 1973 bestond de Student Nonviolent Coordinating Committee niet meer.