SNCC deltok i flere store borgerrettighetsarrangementer på 1960-tallet. En av de tidligste var Freedom Rides i 1961. Medlemmer av SNCC syklet busser gjennom Sør for å opprettholde Høyesteretts avgjørelse om at reiser mellom landene ikke kunne skilles. De møtte voldelige handlinger fra Ku Klux Klan og rettshåndhevelse, og mange medlemmer ble fengslet. I 1962 startet SNCC en valgregistreringskampanje i sør ettersom mange mente at avstemming var en måte å låse opp politisk makt for mange afroamerikanere. Mange SNCC-medlemmer taklet igjen vold og arrestasjoner. Freedom Summer i 1964 så SNCC fokusere sin innsats i Mississippi. Velgerregistreringskampanjer var det primære fokuset for SNCC-medlemmer i Mississippi, og deres innsats ga fart for stemmerettloven fra 1965.
I 1966 ble Stokely Carmichael valgt til organisasjonsleder. Hans mer militante og antihvite agenda gikk imot komiteens opprinnelige oppdrag. Etter at Stokley forlot komiteen, ble Hurbert «Rap» Brown leder for SNCC i mai 1967 og ytterligere fremmedgjorde hvite da Brown dannet en allianse mellom SNCC og Black Panther Party. I juli 1967 med utvisning av hvite medlemmer, SNCCs årlige inntekt redusert dramatisk. I 1970 mistet SNCC alle 130 ansatte og flertallet av sine filialer. Innen 1973 eksisterte ikke Student Nonviolent Coordinating Committee lenger.