I 1951 ble McCallum assisterende scenesjef for Glyndebourne Opera Company. Han begynte sin skuespillerkarriere med å gjøre guttestemmer for BBC Radio i 1947 og begynte å ta litt deler i britiske filmer fra slutten av 1950-tallet. Hans første skuespillerolle var i Whom the Gods Love, Die Young spilte en dømt kongelig. Et James Dean-tema fotografi av McCallum fanget oppmerksomheten til Rank Organization, som signerte ham i 1956. I et intervju med Alan Titchmarsh sendte 3. november 2010 uttalte McCallum at han faktisk hadde hatt sitt Aksjekort siden 1946.
Tidlige roller inkluderte en ungdomskriminalitet i Violent Playground (1957), en fredløs i Robbery Under Arms, (1957) og som junior RMS Titanic radiooperatør Harold Bride i A Night to Remember (1958). Hans første amerikanske film var Freud: The Secret Passion (1962), regissert av John Huston, som ble kort etterfulgt av en rolle i Peter Ustinovs Billy Budd. McCallum spilte lt Cdr Eric Ashley-Pitt (aka, «Dispersal») i The Great Escape, som ble utgitt i 1963. Han tok rollen som Judas Iskariot i 1965 «The Greatest Story Ever Told». Andre TV-roller inkluderte to opptredener på The Outer Limits og en gjesteopptreden på Perry Mason i 1964 som tiltalte Phillipe Bertain i «The Case of the Fifty Millionth Frenchman».
Mannen fra UNCLEEdit
McCallum som Illya Kuryakin
Mannen fra UNCLE, ment som et kjøretøy for Robert Vaughn, gjorde McCallum til et sex-symbol, og hans blonde hårklipp i Beatle-stil ga en trendy kontrast til Vaughns rene utseende. McCallums rolle som den mystiske russiske agenten Illya Kuryakin ble opprinnelig oppfattet som en perifer en. McCallum benyttet imidlertid anledningen til å konstruere en kompleks karakter som appellerte i stor grad i det som var skyggefullt og gåtefullt om ham. Kuryakins popularitet blant publikum og Vaughns og McCallums kjemi på skjermen ble raskt anerkjent av produsentene, og McCallum ble forhøyet til co-star-status.
Selv om showet ble sendt i høyden av den kalde krigen ble McCallums russiske alter ego et popkulturfenomen. Skuespilleren ble oversvømmet med fanbrever, og en Beatles-lignende vanvidd fulgte ham overalt hvor han gikk. Mens han spilte Kuryakin, mottok McCallum mer fan-post enn noen annen skuespiller i Metro-Goldwyn-Mayers historie, inkludert populære MGM-stjerner som Clark Gable og Elvis Presley. Herodyrkelse førte til og med til en plate, «Love Ya, Illya», fremført av Alma Cogan under navnet Angela and the Fans, som var en piratradiohit i Storbritannia i 1966. En rock-rap-gruppe fra 1990-tallet kalte seg Illya Kuryaki og Valderramas til ære for The Man From UNCLE-karakter.
McCallum mottok to Emmy Award-nominasjoner i løpet av showets fireårige løp (1964–68) for å spille den intellektuelle og introverte hemmelige agent.
McCallum og Vaughn reprised deres roller som Kuryakin og Solo i en TV-film fra 1983, Return of the Man from UNCLE. I 1986 gjenforenet McCallum seg med Robert Vaughn igjen i en episode av The A-Team med tittelen «The Say UNCLE Affair», komplett med «kapitteltitler», ordet » affære «i tittelen, uttrykket» Open Channel D «, og lignende sceneoverganger.
I et intervju for en retrospektiv TV-spesielle, fortalte McCallum et besøk i Det hvite hus, mens en hemmelig tjenesteagent sa at mens du ble eskortert for å møte den amerikanske presidenten, «Du er årsaken til at jeg fikk denne jobben. «
Etter mannen fra UNCLEEdit
McCallum i 1969
McCallum gjentok aldri helt den populære suksessen han hadde vunnet som Kuryakin frem til NCIS, selv om han ble et kjent ansikt på britisk TV i slike show som Colditz (1972–74), Kidnapped (1978), og ITVs science-fiction-serie Sapphire & Steel (1979–82) overfor Joanna Lumley. I 1975 spilte han tittelfiguren i en kortvarig amerikansk versjon av The Invisible Man.
McCallum dukket opp på scenen i Australia i Run for Your Wife (1987–88), og produksjonen turnerte landet. Andre medlemmer av rollebesetningen var Jack Smethurst, Eric Sykes og Katy Manning.
McCallum spilte biroller i en rekke spillefilmer, selv om han spilte tittelrollen i 1968-thrilleren, Sol Madrid.
McCallum spilte med Diana Rigg i 1989-TV-miniserien Mother Love. I 1991 og 1992 spilte McCallum gambleren John Gray, en av hovedpersonene i TV-serien Trainer. Han dukket opp som en britisk dobbeltagent i en episode av Murder, She Wrote i 1989. På 1990-tallet gjestet McCallum i to amerikanske TV-serier. .I sesong 1 av seaQuest DSV dukket han opp som politimann Frank Cobb for den fiktive Broken Ridge i Ausland Confederation, en undervanns gruveleir utenfor Australias kyst ved Great Barrier Reef; han hadde også en gjestestjerrolle i en episode av Babylon 5.
I 1994 fortalte McCallum de anerkjente dokumentarfilmene Titanic: The Complete Story for A & E Nettverk. Dette var det andre prosjektet om Titanic som han hadde jobbet med: det første var filmen A Night to Remember fra 1958, der han hadde hatt en liten rolle.
Samme år var McCallum vert for og fortalt TV-spesielle gamle profetier. Denne spesialen, som ble fulgt opp kort tid etter av tre andre, fortalte om mennesker og steder som historisk er forbundet med å forutsi verdens ende og begynnelsen på nye epoker for menneskeheten.
McCallum i oktober 2012
Siden 2003 McCallum har spilt i CBS TV serien NCIS som Dr. Donald «Ducky» Mallard, teamets sjefsleder og en av showets mest populære karakterer. I sesong 2, episode 13 «The Meat Puzzle», spør NCIS spesialagent Caitlin Todd (Sasha Alexander) spesialagent Leroy Jethro Gibbs (Mark Harmon): «Hvordan så Ducky ut da han var yngre?» og Gibbs svarer: «Illya Kuryakin».
I følge bak kulissene på DVD-en fra 2006 av NCIS sesong 1, ble McCallum ekspert på rettsmedisin for å spille Mallard, inkludert å delta på legekonvensjoner. I funksjonen sier Donald P. Bellisario at McCallums kunnskap ble så stor at han på intervjuet vurderte å gjøre ham til teknisk rådgiver på showet.
McCallum dukket opp på 21. årlige James Earl Ash Lecture, holdt 19. mai 2005 på Armed Forces Institute of Pathology, en kveld for å hedre USAs tjenestemedlemmer. Hans foredrag, «Reel to Real Forensics», med Cmdr. Craig T. Mallak, US Armed Forces medical examiner, presenterte en presentasjon som sammenlignet det virkelige livet til de ansatte i Armed Forces Medical Examiner med de fiktive marineetterforskerne som dukket opp på NCIS.
I slutten av april 2012 ble det ble kunngjort at McCallum hadde nådd enighet om en to års forlengelse av kontrakten med CBS-TV. Flyttingen betydde at han ville forbli en NCIS-fast etter sin åttiårsdag. I mai 2014 signerte han nok en to-års kontrakt. Han har siden signert utvidelser i 2016 og startet en begrenset tidsplan i 2017 og fornyet den samme for sesong 15, 16 & 17 – hver for seg.
MusicEdit
McCallum sang ikke på disse platene, slik mange TV-stjerner fra 1960-tallet gjorde da de tilbød platekontrakter. Som klassisk trent musiker oppfattet han en blanding av obo, engelsk horn og strykere med gitar og trommer, og presenterte instrumentale tolkninger av dagens hits. Den offisielle arrangøren på albumene var H. B. Barnum. Imidlertid dirigerte McCallum, og bidro med flere egne komposisjoner i løpet av fire LP-plater. De to første, Music … A Part of Me and Music … A Bit More of Me, er utgitt sammen på CD på Zonophone-etiketten. På Open Channel D sang McCallum på de fire første sporene, «Communication», «House on Breckenridge Lane», «In the Garden, Under the Tree» (temasangen fra filmen Three Bites of the Apple) og «My Karusell «. Musikksporene er de samme som Zonophone-CD-en. Denne CD-en ble gitt ut på Rev-Ola-etiketten. Singelutgivelsen av «Communication» nådde nr. 32 i UK Singles Chart i april 1966.
In the Man from U.N.C.L.E. episode «The Discotheque Affair», spiller McCallum kontrabass som en del av et band i en nattklubb. Han spilte også gitar og sang sin egen komposisjon, «Trouble», med Nancy Sinatra på «The Take Me to Your Leader Affair», og spilte flere instrumenter i «The Off-Broadway Affair».
FictionEdit
I 2016 publiserte McCallum en kriminalroman med tittelen Once a Crooked Man. Fortellingen foregår i New York og London og fokuserer på en ung skuespiller som prøver å folie et drap. McCallum har uttalt at en annen roman pågår.