SNCC ha partecipato a diversi importanti eventi sui diritti civili negli anni 60. Uno dei primi fu il Freedom Rides nel 1961. I membri dellSNCC percorsero autobus attraverso il sud per sostenere la sentenza della Corte Suprema secondo cui i viaggi interstatali non potevano essere separati. Hanno subito atti violenti da parte del Ku Klux Klan e delle forze dellordine e molti membri sono stati incarcerati. Nel 1962, SNCC ha intrapreso una campagna di registrazione degli elettori nel sud poiché molti credevano che il voto fosse un modo per sbloccare il potere politico per molti afroamericani. Molti membri del SNCC si sono occupati di nuovo di violenze e arresti. Lestate della libertà del 1964 vide la SNCC concentrare i suoi sforzi nel Mississippi. Le campagne di registrazione degli elettori erano lobiettivo principale per i membri dello SNCC nel Mississippi, e i loro sforzi diedero impulso al Voting Rights Act del 1965.
Nel 1966, Stokely Carmichael fu eletto presidente dellorganizzazione. La sua agenda più militante e anti-bianca andava contro la missione originale del Comitato. Dopo che Stokley lasciò il Comitato, Hurbert “Rap” Brown divenne il leader dellSNCC nel maggio 1967 e ulteriormente alienò i bianchi quando Brown formò unalleanza tra lSNCC e il Black Panther Party. Nel luglio 1967, con lespulsione dei membri bianchi, il reddito annuale dello SNCC diminuì drasticamente. Nel 1970, SNCC perse tutti i 130 dipendenti e la maggior parte delle loro filiali. Nel 1973, il Comitato di coordinamento non violento degli studenti non esisteva più.