Le SNCC a participé à plusieurs événements majeurs sur les droits civiques dans les années 1960. Lun des premiers a été les Freedom Rides en 1961. Les membres du SNCC ont emprunté des bus à travers le Sud pour confirmer la décision de la Cour suprême selon laquelle les voyages interétatiques ne pouvaient pas être séparés. Ils ont été confrontés à des actes de violence de la part du Ku Klux Klan et des forces de lordre, et de nombreux membres ont été emprisonnés. En 1962, le SNCC a lancé une campagne dinscription des électeurs dans le sud, car beaucoup pensaient que voter était un moyen de libérer le pouvoir politique de nombreux Afro-Américains. De nombreux membres du SNCC ont à nouveau été confrontés à la violence et aux arrestations. Lété de la liberté de 1964 a vu le SNCC concentrer ses efforts dans le Mississippi. Les campagnes dinscription des électeurs étaient le principal objectif des membres du SNCC dans le Mississippi, et leurs efforts ont donné un élan à la loi sur les droits de vote de 1965.
En 1966, Stokely Carmichael a été élu président de lorganisation. Son programme plus militant et anti-blanc allait à lencontre de la mission initiale du Comité. Après que Stokley ait quitté le Comité, Hurbert « Rap » Brown est devenu le chef du SNCC en mai 1967 et a davantage aliéné les Blancs alors que Brown formait une alliance entre le SNCC et le Black Panther Party. En juillet 1967, avec lexpulsion des membres blancs, le revenu annuel du SNCC a considérablement diminué. En 1970, le SNCC a perdu les 130 employés et la majorité de leurs succursales. En 1973, le Comité de coordination des étudiants non violents nexistait plus.