SNCC osallistui useisiin merkittäviin kansalaisoikeustapahtumiin 1960-luvulla. Yksi aikaisimmista oli Freedom Rides vuonna 1961. SNCC: n jäsenet ajoivat busseilla etelän läpi tukeakseen korkeimman oikeuden päätöstä, jonka mukaan valtioiden välistä matkustamista ei voida erottaa toisistaan. He kohtasivat Ku Klux Klanin ja lainvalvontaviranomaisten väkivaltaisia tekoja, ja monet jäsenet vangittiin. Vuonna 1962 SNCC aloitti äänestäjien rekisteröintikampanjan etelässä, koska monet uskoivat, että äänestäminen oli tapa vapauttaa poliittinen valta monille afrikkalaisamerikkalaisille. Monet SNCC: n jäsenet käsittelivät jälleen väkivaltaa ja pidätyksiä. Vapauden kesällä 1964 SNCC keskitti ponnistelunsa Mississippiin. Äänestäjien rekisteröintikampanjat olivat SNCC: n jäsenten ensisijainen tavoite Mississippissä, ja heidän ponnistelunsa antoivat vauhtia vuoden 1965 äänestyslaista.
Vuonna 1966 Stokely Carmichael valittiin järjestön puheenjohtajaksi. Hänen militanttisempi ja valkoisemman vastainen asialistansa oli komitean alkuperäisen tehtävän vastainen. Kun Stokley jätti komitean, Hurbert ”Rap” Brownista tuli SNCC: n johtaja toukokuussa 1967 ja vieraantuneet valkoiset jatkoivat vieraantumista, kun Brown perusti SNCC: n ja Mustan Pantterin puolueen. Heinäkuussa 1967 valkoisten jäsenten karkotuksella SNCC: n vuotuiset tulot laski dramaattisesti. Vuonna 1970 SNCC menetti kaikki 130 työntekijää ja suurimman osan sivuliikkeistään. Vuoteen 1973 mennessä opiskelijoiden väkivallattomien asioiden koordinointikomiteaa ei enää ollut.