SNCC participó en varios eventos importantes de derechos civiles en la década de 1960. Uno de los primeros fue el Freedom Rides en 1961. Los miembros de SNCC viajaron en autobuses por el sur para defender el fallo de la Corte Suprema de que los viajes interestatales no podían ser segregados. Se enfrentaron a actos violentos del Ku Klux Klan y las fuerzas del orden, y muchos miembros fueron encarcelados. En 1962, SNCC se embarcó en una campaña de registro de votantes en el sur, ya que muchos creían que votar era una forma de desbloquear el poder político para muchos afroamericanos. Muchos miembros del SNCC volvieron a lidiar con la violencia y los arrestos. El Freedom Summer de 1964 vio a SNCC concentrar sus esfuerzos en Mississippi. Las campañas de registro de votantes fueron el enfoque principal para los miembros del SNCC en Mississippi, y sus esfuerzos dieron impulso a la Ley de Derechos Electorales de 1965.
En 1966, Stokely Carmichael fue elegido presidente de la organización. Su agenda más militante y anti-blanca iba en contra de la misión original del Comité. Después de que Stokley dejó el Comité, Hurbert «Rap» Brown se convirtió en el líder del SNCC en mayo de 1967 y alienó aún más a los blancos cuando Brown formó una alianza entre el SNCC y el Partido Pantera Negra. En julio de 1967, con la expulsión de los miembros blancos, el ingreso anual del SNCC disminuyó drásticamente. En 1970, SNCC perdió los 130 empleados y la mayoría de sus sucursales. En 1973, el Comité Coordinador de Estudiantes No Violentos ya no existía.