SNCC nahm in den 1960er Jahren an mehreren wichtigen Bürgerrechtsveranstaltungen teil. Eine der frühesten war die Freedom Rides im Jahr 1961. Mitglieder der SNCC fuhren mit Bussen durch den Süden, um die Entscheidung des Obersten Gerichtshofs zu bestätigen, dass zwischenstaatliche Reisen nicht getrennt werden dürfen. Sie wurden mit Gewalttaten des Ku Klux Klan und der Strafverfolgungsbehörden konfrontiert, und viele Mitglieder wurden inhaftiert. 1962 startete die SNCC eine Wahlregistrierungskampagne im Süden, da viele glaubten, dass die Abstimmung für viele Afroamerikaner ein Weg sei, die politische Macht freizusetzen. Viele SNCC-Mitglieder befassten sich erneut mit Gewalt und Verhaftungen. Im Freedom Summer 1964 konzentrierte sich die SNCC auf Mississippi. Wahlregistrierungskampagnen standen im Mittelpunkt der SNCC-Mitglieder in Mississippi, und ihre Bemühungen gaben dem Voting Rights Act von 1965 Schwung.
1966 wurde Stokely Carmichael zum Vorsitzenden der Organisation gewählt. Seine militantere und antiweiße Agenda widersprach der ursprünglichen Mission des Komitees. Nachdem Stokley das Komitee verlassen hatte, wurde Hurbert „Rap“ Brown im Mai 1967 Vorsitzender der SNCC und entfremdete die Weißen weiter, als Brown ein Bündnis zwischen der SNCC und der Black Panther Party bildete. Im Juli 1967, mit der Ausweisung weißer Mitglieder, das jährliche Einkommen der SNCC 1970 ging die SNCC alle 130 Mitarbeiter und die Mehrheit ihrer Niederlassungen verloren. 1973 existierte das Student Nonviolent Coordinating Committee nicht mehr.