En 1951, McCallum se convirtió en director de escena asistente de la Compañía de Ópera de Glyndebourne. Comenzó su carrera como actor haciendo voces de chicos para BBC Radio en 1947 y comenzó a participar en películas británicas desde finales de la década de 1950. Su primer papel actoral fue en A quién aman los dioses, Die Young interpretando a un rey condenado. Una fotografía de McCallum con el tema de James Dean llamó la atención de la Organización Rank, que lo contrató en 1956. Sin embargo, en una entrevista con Alan Titchmarsh transmitida el 3 de noviembre de 2010, McCallum declaró que en realidad tenía su tarjeta de Equity desde 1946.
Los primeros papeles incluyeron un delincuente juvenil en Violent Playground (1957), un forajido en Robbery Under Arms, (1957) y como el operador de radio junior del RMS Titanic Harold Bride en Una noche para recordar (1958). Su primera película estadounidense fue Freud: The Secret Passion (1962), dirigida por John Huston, a la que poco después le siguió un papel en Billy Budd de Peter Ustinov. McCallum interpretó al teniente comandante Eric Ashley-Pitt (también conocido como «Dispersal») en The Great Escape, que se estrenó en 1963. Interpretó el papel de Judas Iscariote en La historia más grande jamás contada de 1965. Otros papeles televisivos incluyeron dos apariciones en The Outer Limits y una aparición especial en Perry Mason en 1964 como el acusado Phillipe Bertain en «El caso del cincuenta millones de franceses».
El hombre de UNCLEEdit
McCallum como Illya Kuryakin
El hombre de UNCLE, destinado como un vehículo para Robert Vaughn, convirtió a McCallum en un símbolo sexual, su corte de pelo rubio al estilo de los Beatle brindaba un contraste moderno con la apariencia limpia de Vaughn. El papel de McCallum como el misterioso agente ruso Illya Kuryakin fue originalmente concebido como un uno. McCallum, sin embargo, aprovechó la oportunidad para construir un personaje complejo cuyo atractivo se basaba en gran parte en lo oscuro y enigmático de él. La popularidad de Kuryakin entre el público y la química en pantalla de Vaughn y McCallum fueron rápidamente reconocidas por los productores, y McCallum fue elevado a la categoría de coprotagonista.
Aunque el programa se emitió en el apogeo de la Guerra Fría, el alter ego ruso de McCallum se convirtió en un fenómeno de la cultura pop. El actor estaba inundado de cartas de admiradores, y un frenesí parecido a los Beatles lo seguía a todos lados. Mientras interpretaba a Kuryakin, McCallum recibió más correos de fans que cualquier otro actor en la historia de Metro-Goldwyn-Mayer, incluidas estrellas tan populares de MGM como Clark Gable y Elvis Presley. La adoración a los héroes incluso llevó a un disco, «Love Ya, Illya», interpretada por Alma Cogan bajo el nombre de Angela and the Fans, que fue un éxito de radio pirata en Gran Bretaña en 1966. Un grupo de rock-rap de la década de 1990 de Argentina se llamó a sí mismo Illya Kuryaki and the Valderramas en honor al personaje de The Man From UNCLE.
McCallum recibió dos nominaciones al premio Emmy en el transcurso de los cuatro años de la serie (1964-1968) por interpretar al agente secreto intelectual e introvertido.
McCallum y Vaughn repitieron sus papeles de Kuryakin y Solo en una película para televisión de 1983, Return of the Man from UNCLE. En 1986 McCallum se reunió con Robert Vaughn nuevamente en un episodio de The A-Team titulado «The Say UNCLE Affair», con «títulos de capítulo», la palabra » asunto «en el título, la frase» Canal abierto D «y transiciones de escenas similares.
En una entrevista para un especial de televisión retrospectivo, McCallum relató una visita a la Casa Blanca durante la cual, mientras lo escoltaban para reunirse con el presidente de Estados Unidos, un agente del Servicio Secreto le dijo: «Tú» eres la razón por la que recibí este trabajo. «
Después de The Man from UNCLEEdit
McCallum en 1969
McCallum nunca repitió el éxito popular que había obtenido como Kuryakin hasta NCIS, aunque se convirtió en un rostro familiar en la televisión británica en programas como Colditz (1972-1974), Secuestrado (1978) y la serie de ciencia ficción de ITV Sapphire & Steel (1979-1982) junto a Joanna Lumley. En 1975 interpretó el personaje principal en una versión estadounidense de El hombre invisible.
McCallum apareció en el escenario de Australia en Run for Your Wife (1987–88), y la producción recorrió el país. Otros miembros del reparto fueron Jack Smethurst, Eric Sykes y Katy Manning.
McCallum interpretó papeles secundarios en varios largometrajes, aunque interpretó el papel principal en el thriller de 1968, Sol Madrid.
McCallum protagonizó junto a Diana Rigg la miniserie de televisión Mother Love de 1989. En 1991 y 1992 McCallum interpretó al jugador John Gray, uno de los personajes principales de la serie de televisión Trainer. Apareció como un agente doble británico en un episodio de 1989 de Murder, She Wrote. En la década de 1990 McCallum fue estrella invitada en dos series de televisión estadounidenses. .En la temporada 1 de seaQuest DSV, apareció como el agente de la ley Frank Cobb del ficticio Broken Ridge de la Confederación Ausland, un campamento minero submarino frente a la costa de Australia junto a la Gran Barrera de Coral; también tuvo un papel de estrella invitada en un episodio de Babylon 5.
En 1994, McCallum narró los aclamados documentales Titanic: The Complete Story para A & E Redes. Este era el segundo proyecto sobre el Titanic en el que había trabajado: el primero era la película de 1958 A Night to Remember, en la que había tenido un pequeño papel.
En el mismo año McCallum presentó y narró el Especial de televisión Ancient Prophecies. Este especial, que fue seguido poco después por otros tres, habla de personas y lugares históricamente asociados con la predicción del fin del mundo y el comienzo de nuevas eras para la humanidad.
NCISEdit
McCallum en octubre de 2012
Desde 2003 McCallum ha protagonizado la televisión de CBS serie NCIS como el Dr. Donald «Ducky» Mallard, el médico forense jefe del equipo y uno de los personajes más populares del programa. En el episodio 13 de la temporada 2 «El rompecabezas de la carne», la agente especial de NCIS Caitlin Todd (Sasha Alexander) le pregunta al agente especial Leroy Jethro Gibbs (Mark Harmon): «¿Cómo se veía Ducky cuando era más joven?» y Gibbs responde: «Illya Kuryakin».
De acuerdo con la función detrás de escena en el DVD de 2006 de la temporada 1 de NCIS, McCallum se convirtió en un experto en medicina forense para interpretar a Mallard, incluida la asistencia a convenciones de médicos forenses. En el artículo, Donald P. Bellisario dice que el conocimiento de McCallum se volvió tan vasto que en el momento de la entrevista estaba considerando convertirlo en asesor técnico del programa.
McCallum apareció en la 21a edición anual de James Conferencia Earl Ash, celebrada el 19 de mayo de 2005 en el Instituto de Patología de las Fuerzas Armadas, una noche para honrar a los miembros del servicio de Estados Unidos. Su conferencia, «Reel to Real Forensics», con Cmdr. Craig T. Mallak, médico forense de las Fuerzas Armadas de EE. UU., Presentó una presentación que comparaba el trabajo de la vida real del personal médico forense de las Fuerzas Armadas con el de los investigadores navales ficticios que aparecen en el NCIS.
A finales de abril de 2012 Se anunció que McCallum había llegado a un acuerdo sobre una extensión de contrato de dos años con CBS-TV. La medida significaba que seguiría siendo un habitual del NCIS después de cumplir los ochenta años. En mayo de 2014 firmó otro contrato de dos años. Desde entonces, ha firmado extensiones en 2016, comenzando un calendario limitado en 2017 y renovando el mismo para las temporadas 15, 16 & 17, cada una por separado.
MusicEdit
McCallum no cantó en estos discos, como lo hicieron muchas estrellas de televisión de la década de 1960 cuando se les ofrecieron contratos de grabación. Como músico de formación clásica, concibió una mezcla de oboe, corno inglés y cuerdas con guitarra y batería, y presentó interpretaciones instrumentales de los éxitos del momento. El arreglista oficial de los álbumes fue H. B. Barnum. Sin embargo, McCallum dirigió y contribuyó con varias composiciones originales propias a lo largo de cuatro LP. Los dos primeros, Music … A Part of Me y Music … A Bit More of Me, se han publicado juntos en CD con el sello Zonophone. En Open Channel D, McCallum cantó en las primeras cuatro canciones, «Communication», «House on Breckenridge Lane», «In the Garden, Under the Tree» (el tema principal de la película Three Bites of the Apple) y «My Carrusel». Las pistas de música son las mismas que las del CD de Zonophone. Este CD fue lanzado con el sello Rev-Ola. El single de «Communication» alcanzó el puesto 32 en la lista de singles del Reino Unido en abril de 1966.
In the Man from U.N.C.L.E. Episodio «The Discotheque Affair», McCallum toca el contrabajo como parte de una banda en un club nocturno. También tocó la guitarra y cantó su propia composición, «Trouble», con Nancy Sinatra en «The Take Me to Your Leader Affair», y tocó varios instrumentos en «The Off-Broadway Affair».
FictionEdit
En 2016, McCallum publicó una novela policíaca titulada Once a Crooked Man. La narrativa se desarrolla en Nueva York y Londres y se centra en un joven actor que intenta frustrar un asesinato. McCallum ha declarado que se está desarrollando una segunda novela.