SNCC deltog i flere større borgerrettighedsbegivenheder i 1960erne. En af de tidligste var Freedom Rides i 1961. Medlemmer af SNCC kørte busser gennem syd for at opretholde højesterets afgørelse om, at rejser mellem lande ikke kunne adskilles. De stod over for voldelige handlinger fra Ku Klux Klan og retshåndhævelse, og mange medlemmer blev fængslet. I 1962 startede SNCC en vælgerregistreringskampagne i syd, da mange mente, at afstemning var en måde at frigøre politisk magt for mange afroamerikanere. Mange SNCC-medlemmer behandlede igen vold og anholdelser. Freedom Summer i 1964 så SNCC fokusere sin indsats i Mississippi. Vælgerregistreringskampagner var det primære fokus for SNCC-medlemmer i Mississippi, og deres bestræbelser gav fart på loven om afstemningsret fra 1965.
I 1966 blev Stokely Carmichael valgt til organisationens formand. Hans mere militante og antihvide dagsorden stred mod komiteens oprindelige mission. Efter at Stokley forlod komitéen, blev Hurbert “Rap” Brown leder af SNCC i maj 1967 og yderligere fremmedgjorte hvide, da Brown dannede en alliance mellem SNCC og Black Panther Party. I juli 1967 med udvisning af hvide medlemmer, SNCCs årlige indkomst faldt dramatisk. I 1970 mistede SNCC alle 130 medarbejdere og størstedelen af deres filialer. I 1973 eksisterede ikke Studentens ikke-voldelige koordinationsudvalg ikke længere.