SNCC se v 60. letech účastnil několika významných akcí v oblasti občanských práv. Jedním z prvních byl Freedom Rides v roce 1961. Členové SNCC jezdili autobusy přes jih, aby potvrdili rozhodnutí Nejvyššího soudu, že mezistátní cestování nelze oddělit. Čelili násilným činům Ku Klux Klanu a donucovacích orgánů a mnoho členů bylo uvězněno. V roce 1962 se SNCC pustilo do kampaně registrace voličů na jihu, protože mnozí věřili, že hlasování je způsob, jak odemknout politickou moc mnoha afroameričanů. Mnoho členů SNCC se opět zabývalo násilím a zatýkáním. V létě svobody v roce 1964 se SNCC soustředilo na Mississippi. Kampaně na registraci voličů byly pro členy SNCC v Mississippi primárně zaměřeny a jejich úsilí dalo impuls zákonu o hlasovacích právech z roku 1965.
V roce 1966 byl předsedou organizace zvolen Stokely Carmichael. Jeho militantní a protibílý program byl v rozporu s původní misí výboru. Poté, co Stokley opustil výbor, se Hurbert „Rap“ Brown stal vůdcem SNCC v květnu 1967 a dále odcizil bílé, když Brown vytvořil alianci mezi SNCC a stranou Black Panther. V červenci 1967, s vyloučením bílých členů, roční příjem SNCC dramaticky poklesl. V roce 1970 ztratilo SNCC všech 130 zaměstnanců a většinu svých poboček. V roce 1973 již neexistoval koordinační výbor nenásilného studenta.