V roce 1951 se McCallum stal asistentem divadelního manažera Glyndebourne Opera Company. Svou hereckou kariéru zahájil hlasováním pro chlapce pro BBC Radio v roce 1947 a od konce 50. let začal hrát roli v britských filmech. Jeho první herecká role byla ve filmu Who the Gods Love, Die Young hrajícího odsouzeného královského. Fotografie McCalluma s tematikou Jamese Deana upoutala pozornost Rank Rank, která ho podepsala v roce 1956. V rozhovoru s Alanem Titchmarshem vyslaným 3. listopadu 2010 však McCallum uvedl, že ve skutečnosti držel svoji kapitálovou kartu od roku 1946.
Mezi rané role patřil mladistvý delikvent ve hře Violent Playground (1957), psanec ve hře Robbery Under Arms (1957) a jako mladší radista RMS Titanic Harold Bride ve hře A Night to Remember (1958). Jeho prvním americkým filmem byl Freud: Tajná vášeň (1962) režiséra Johna Hustona, po kterém brzy následovala role ve filmu Petera Ustinovova Billyho Budda. McCallum hrál poručíka Erica Ashley-Pitta (aka „Rozptýlení“) v Velký útěk, který byl propuštěn v roce 1963. V roce 1965 se ujal role Jidáše Iškariotského. Mezi další televizní role patřily dvě vystoupení na filmu The Outer Limits a hostování v Perry Mason v roce 1964 jako obžalovaný Phillipe Bertain ve filmu „Případ padesátimiliontého Francouze“.
Muž z UNCLEEdit
McCallum jako Illya Kuryakin
Muž z UNCLE, zamýšlel jako prostředek pro Roberta Vaughna, který z McCalluma udělal sexuální symbol, jeho blond účes ve stylu Beatle poskytoval trendy kontrast k čistému vzhledu Vaughna. Role McCalluma jako tajemné ruské agentky Illyy Kuryakin byla původně koncipována jako periferní jeden. McCallum však využil příležitosti a vytvořil složitou postavu, jejíž přitažlivost spočívala převážně v tom, co bylo o něm temné a záhadné. Kuryakinova popularita u publika a chemie na obrazovce Vaughna a McCalluma byli producenti rychle rozpoznáni a McCallum byl povýšen do stavu co-star.
Ačkoli se show vysílala ve výšce studené války se McCallumovo ruské alter ego stalo fenoménem popkultury. Herec byl zaplaven dopisy od fanoušků a všude, kam šel, ho sledovalo šílenství podobné Beatles. Během hraní Kuryakina dostal McCallum více e-mailů od fanoušků než kterýkoli jiný herec v historii Metro-Goldwyn-Mayer, včetně takových populárních hvězd MGM jako Clark Gable a Elvis Presley. Uctívání hrdinů dokonce vedlo k záznamu „Love Ya, Illya“, provádí Alma Cogan pod jménem Angela and the Fans, což byl pirátský rozhlasový hit v Británii v roce 1966. Rock-rapová skupina z Argentiny z 90. let si dala jméno Illya Kuryaki a Valderramas na počest postavy Muž od UNCLE.
McCallum získal dvě nominace na cenu Emmy v průběhu čtyřletého běhu přehlídky (1964–68) za hraní intelektuálního a introvertního tajného agenta.
McCallum a Vaughn si opakovali roli Kuryakin a Solo ve filmu z roku 1983 Návrat muže z UNCLE. V roce 1986 se McCallum znovu sešel s Robertem Vaughnem v epizodě The A-Team s názvem „The Say UNCLE Affair“, spolu s „tituly kapitol“, slovem „ aféra „v názvu, fráze„ Open Channel D „a podobné přechody scén.
V rozhovoru pro retrospektivní televizní speciál McCallum vyprávěl o návštěvě Bílého domu, během níž, zatímco byl doprovázen k setkání s americkým prezidentem, mu agent tajné služby řekl: „Ty jsi důvod, proč jsem dostal tuto práci. „
After The Man from UNCLEEdit
McCallum v roce 1969
McCallum nikdy zcela nezopakoval populární úspěch, který získal jako Kuryakin až do NCIS, ačkoli se stal známou tváří britské televize v show jako Colditz (1972–74), Únos (1978) a sci-fi seriál ITV Sapphire & Steel (1979–1982) naproti Joanně Lumley. V roce 1975 hrál titulní postavu v krátkodobé americké verzi The Invisible Man.
McCallum se objevil na jevišti v Austrálii v seriálu Běh pro vaši manželku (1987–88) a výroba procestovala zemi. Dalšími členy obsazení byli Jack Smethurst, Eric Sykes a Katy Manning.
McCallum hrál vedlejší role v řadě celovečerních filmů, i když v roce 1968 hrál hlavní roli v thrilleru Sol Madrid.
McCallum hrál s Dianou Riggovou v televizní minisérii Matka láska z roku 1989. V letech 1991 a 1992 hrál McCallum hazardního hráče Johna Graye, jednoho z hlavních hrdinů televizního seriálu Trainer, který se v roce 1989 objevil jako britský dvojitý agent v epizodě Murder, She Wrote. V 90. letech McCallum hostoval ve dvou amerických televizních seriálech .V sezóně 1 programu seaQuest DSV nastoupil jako strážce zákona Frank Cobb z fiktivního Broken Ridge z Auslandské konfederace, podvodního těžebního tábora u pobřeží Austrálie u Velkého bariérového útesu; měl také roli hvězdy hosta v jedné epizodě Babylonu 5.
V roce 1994 vyprávěl McCallum uznávané dokumenty Titanic: Kompletní příběh pro film A & E Sítě. Jednalo se o druhý projekt o Titanicu, na kterém pracoval: prvním byl film A Night to Remember z roku 1958, ve kterém měl malou roli.
Ve stejném roce hostil McCallum a vyprávěl Speciální televizní prastará proroctví. Tento speciál, který brzy poté následovali další tři, vyprávěl o lidech a místech historicky spojených s předpovídáním konce světa a počátkem nových epoch pro lidstvo.
NCISEdit
McCallum v říjnu 2012
Od roku 2003 McCallum hrál v televizi CBS seriál NCIS jako Dr. Donald „Ducky“ Mallard, hlavní lékařský tým a jedna z nejpopulárnějších postav seriálu. V sezóně 2, epizoda 13 „The Meat Puzzle“, se zvláštní agentka NCIS Caitlin Todd (Sasha Alexander) ptá zvláštního agenta Leroye Jethra Gibbse (Mark Harmon): „Jak vypadal Ducky, když byl mladší?“ a Gibbs odpovídá: „Illya Kuryakin.“
Podle zákulisí DVD 2006 NCIS sezóny 1 se McCallum stal expertem na forenzní hru, aby hrál Mallard, včetně účasti na konvencích lékařů. V této funkci Donald P. Bellisario říká, že McCallumovy znalosti se staly tak rozsáhlými, že v době rozhovoru uvažoval o tom, že z něj bude technický poradce na výstavě.
McCallum se objevil na 21. výročním festivalu James Earl Ash Přednáška, která se konala 19. května 2005 v Ústavu patologie ozbrojených sil, večer na počest členů americké služby. Jeho přednáška „Reel to Real Forensics“ s komandérem. Craig T. Mallak, soudní lékař amerických ozbrojených sil, představil prezentaci srovnávající skutečnou práci lékařských vyšetřovatelů ozbrojených sil s fiktivními námořními vyšetřovateli, kteří se objevili v NCIS.
Na konci dubna 2012 bylo oznámeno, že McCallum dosáhl dohody o prodloužení smlouvy o dva roky s CBS-TV. Tento krok znamenal, že po svých osmdesátých letech zůstane pravidelným členem NCIS. V květnu 2014 podepsal další dvouletou smlouvu. Od té doby podepsal rozšíření v roce 2016, od roku 2017 zahájil omezený plán a obnovil jej pro sezóny 15, 16 & 17 – každé zvlášť.
MusicEdit
McCallum na těchto deskách nezpíval, stejně jako mnoho televizních hvězd 60. let, když jim bylo nabídnuto nahrávací smlouvy. Jako klasicky vycvičený hudebník vymyslel směs hoboje, anglického lesního rohu a strun s kytarou a bicími a představil instrumentální interpretace hitů té doby. Oficiálním aranžérem na albech byl H. B. Barnum. Nicméně, McCallum dirigoval a přispěl několika původními vlastními skladbami v průběhu čtyř LP. První dva, Hudba … část mě a hudba … trochu víc mě, byly společně vydány na CD na etiketě Zonophone. Na Open Channel D zpíval McCallum na prvních čtyřech skladbách „Communication“, „House on Breckenridge Lane“, „In the Garden, Under the Tree“ (ústřední melodie z filmu Three Bites of the Apple) a „My Kolotoč“. Hudební stopy jsou stejné jako na CD Zonophone. Toto CD vyšlo na štítku Rev-Ola. Jediné vydání „Communication“ dosáhlo v dubnu 1966 britského žebříčku jednotlivců na 32. místo.
In the Man from U.N.C.L.E. epizoda „Discotheque Affair“, McCallum hraje na kontrabas jako součást kapely v nočním klubu. On také hrál na kytaru a zpíval svou vlastní skladbu „Trouble“ s Nancy Sinatra v „The Take Me to Your Leader Affair“ a hrál na několik nástrojů v „The Off-Broadway Affair“.
FictionEdit
V roce 2016 vydal McCallum kriminální román s názvem Once a Crooked Man. Vyprávění se odehrává v New Yorku a Londýně a zaměřuje se na mladého herce, který se snaží zmařit vraždu. McCallum uvedl, že probíhá druhý román.